武汉理工李俊升、刘金平教授团队 Angew：聚烯烃隔膜的可控界面化学调控及其钾金属电池应用

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聚烯烃因其具有良好的化学稳定性、适宜的孔隙率及较低的制造成本成为二次电池引用中最常用的隔膜材料。然而，目前商用聚烯烃隔膜对电解液润湿性差，难以调控电极表面的离子浓度，抗穿刺性能差，无法直接应用于钾金属电池等具有高应用潜力的新型能源器件中。对聚烯烃隔膜的表面进行可控的化学修饰是调控其隔膜-电极界面的有效方式，有望实现聚烯烃隔膜在钾金属电池中的应用。

近日，武汉理工大学李俊升与刘金平教授团队发展了一种聚烯烃隔膜修饰的新策略。在该策略中，具有不同功能的结构基元，如可赋予隔膜优异离子传导特性的氨基官能团和可为隔膜提供良好刚性的稳定结构框架，被集成于功能化MOF材料中（NM），并通过简单的刮涂法修饰至PP/PE/PP聚烯烃隔膜（PEP）表面。这一修饰策略可设计性强，且可通过现有的隔膜生产工艺进行放大，是理想的面向金属电池应用的隔膜修饰制备方法。

PEP-NM中的NM可通过Cr与FSI-中N的结合及氢键等作用力将FSI-吸附于隔膜。这一吸附作用可促进钾盐的解离。同时，PEP-NM隔膜具有良好的电解液润湿性。这些特性的组合使得PEP-NM具有的高的K⁺电导率和离子迁移数。此外，PEP-NM隔膜具有较高的穿刺强度与弹性模量，可以有效防止枝晶生长刺穿隔膜。使用普鲁士蓝钾正极和PEP-NM隔膜组装的钾金属电池经500次充放电循环后（200 mAg^-1），其放电容量比商用玻璃纤维隔膜组装的电池提高了约36.5%。PEP-NM优异的钾金属电池性能也在基于不同正极材料和电解液的钾金属电池中得到了验证。本工作提出的隔膜修饰策略有望成为一种通用的面向新型金属二次电池隔膜设计的通用方法。

图1 PEP-NM隔膜抑制钾枝晶生长的相关机制。

图2 改性前后隔膜的（a）抗穿刺性能及弹性模量；（b）热稳定性；（c）电解液润湿性；（d）电化学稳定性；（e）离子电导率及（f）离子迁移数表征结果。

图3 基于不同正极材料和不同隔膜的钾金属电池充放电循环性能。

该工作以“Polyolefin-Based Separator with Interfacial Chemistry Regulation for Robust Potassium Metal Batteries”为题发表于Angewandte Chemie。论文第一作者是武汉理工大学化学化工与生命科学学院硕士涂龙和曼彻斯特大学物理与天文系博士生张志佳。该研究得到国家自然科学基金等项目的支持。

论文链接： 

https://doi.org/10.1002/ange.202306325

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